近期，中國科學院合肥物質(zhì)科學研究院固體物理研究所環(huán)境與能源納米材料中心在選擇性加氫催化轉(zhuǎn)化方面取得新進展，構筑了具有超高催化活性、選擇性以及穩(wěn)定性的包含Co-Nx活性位點的非貴金屬催化劑。相關研究成果發(fā)表在國際期刊《先進材料》上(Adv.Mater.2019, DOI: 10.1002/adma.201808341)。

生物質(zhì)是地球上最豐富的可再生資源之一，在合適催化劑的作用下，可以轉(zhuǎn)化成燃料和化學品，用來取代化石資源。由于其豐富的含氧量，生物質(zhì)衍生平臺分子的選擇性加氫被認為是生物質(zhì)精細化工生產(chǎn)中應用最廣泛的方法之一。目前加氫催化劑的活性組分主要依賴于貴金屬（Pt，Au，Pd，Ru等）活性位，但其儲量低且價格昂貴，嚴重制約了其規(guī)?；瘧?。因此，開發(fā)低成本的非貴金屬高活性加氫催化劑是實現(xiàn)生物質(zhì)應用的關鍵。

傳統(tǒng)負載型非貴金屬納米催化劑由于形貌和尺寸均一性差、活性位點單一，導致了其在加氫催化過程中的活性、選擇性以及穩(wěn)定性差。近期，基于金屬有機框架（MOFs）材料制備低成本、高催化活性的金屬-氮-碳結構的催化劑體系得到了研究者的廣泛關注。但是，MOFs的高溫直接碳化會導致N含量和孔隙率下降，影響材料的催化性能。因此，需要構筑合適的納米結構去保持材料的催化活性。ZIF-67前驅(qū)體衍生的N摻雜碳納米管包裹3d過渡金屬納米催化劑，由于其獨特的結構和成分設計，已被證明是一種高效的電催化劑。研究者們將其優(yōu)異的電催化性能主要歸因于化學組分(適當?shù)腘摻雜)和多級中空結構的協(xié)同作用。然而，基于這種特殊結構的金屬-氮-碳材料原位衍生的過渡金屬納米顆粒的催化潛力還未被充分挖掘，特別是對于傳統(tǒng)熱催化的研究鮮有報道。

為此，研究人員采用兩步熱解法制備了ZIF-67衍生N摻雜碳納米管包裹的Co納米顆粒催化劑。由于高溫分步熱解使得碳納米管的生長更有序，同時一維碳納米管結構可有效阻止碳化過程中Co顆粒的增大和團聚，使得Co納米顆粒被高度均勻地包裹在N摻雜碳納米管的頂端，平均顆粒尺寸為10.4nm，如圖所示。分析表明，所構筑的催化劑存在大量的Co-Nx活性位，進而導致非貴金屬催化劑具有超高的催化活性、選擇性以及穩(wěn)定性。進一步分析表明，這類具有高活性位點的催化劑甚至可以在室溫下選擇性地將含有醛基、酮基、羧基和硝基官能團的生物質(zhì)基化合物選擇性加氫轉(zhuǎn)化為相應的高附加值精細化學品，其催化性能達到甚至超過現(xiàn)有貴金屬催化劑的水平。相關研究為制備具有高效非貴金屬基加氫催化材料提供了新的、有效的途徑，并為新的加氫活性位的理解提供了實驗基礎。

該項工作得到國家自然科學基金的資助。

原標題:合肥研究院在選擇性加氫催化轉(zhuǎn)化方面取得進展